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論文

モルタル模擬環境中でのAlからのガス発生挙動に与える環境因子の影響

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

材料と環境, 47(10), p.638 - 644, 1998/00

原子力発電所から発生する不燃の固体状の低レベル放射性廃棄物である雑固体廃棄物は、ドラム缶内にてモルタルにより固形化される計画である。固形化後、六ヶ所低レベル放射性廃棄物埋設センターにおいて浅地中処分が実施される。雑固体廃棄物はAlのような両性金属を含む。モルタルのような高pH環境中で、Alは腐食してガス発生することが良く知られており、ガス発生は雑固体廃棄体の浸出性に影響を与える可能性が高い。Alは、雑固体廃棄物から除くよう計画されているが、実際には微量のAlが混入するであろう。したがって、Alの腐食を起因としたガス発生挙動に与える環境因子の影響を検討した。Alの腐食度とガス発生量に与えるpH、温度の影響は大きいことが明らかとなった。Alをモルタル模擬環境中に浸漬すると、主にアルミン酸カルシウム化合物が形成されるとともにH$$_{2}$$ガスが発生する。pHが12~13である20~60$$^{circ}$$Cの環境では、1molのAlの溶解に対して1.5molのH$$_{2}$$ガスが発生することが明らかとなった。

報告書

金属廃棄物からのガス発生評価(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 降矢 喬*; 田邉 誠*

PNC TJ1058 97-003, 33 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-003.pdf:2.63MB

TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価するための第1段階として、ハル・エンドピースの構成材料であるジルカロイ及びステンレス鋼の処分環境下における腐食機構や水素ガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、これらの試験片について密閉容器を用いて還元条件下で海水系模擬地下水(pH10、12.5)中に浸漬して(30$$^{circ}C$$、50$$^{circ}C$$)、水素ガス発生量の経時変化を180日間に渡って測定した。併せて、浸漬試験前後の試験溶液や試験片について各種分析を行った。(1)ジルカロイ-4の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(Zr+2H2O$$rightarrow$$ZrO2+2H2$$uparrow$$と仮定)は、大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、PH12.5の強アルカリ性溶液中では醋イオン(HZrO3-)の生成に起因すると考えられる腐食速度増大の可能性が示唆された。(2)ステンレス鋼(SUS304)の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(3Fe+4H2O$$rightarrow$$Fe3O4+4H2$$uparrow$$と仮定)は、pH12.5の強アルカリ性溶液中では大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、pH10の溶液中では、孔食状の局部腐食の発生に起因すると考えられる等価腐食速度の増大が、特に50$$^{circ}C$$の試験において明瞭に認められた。(3)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、超高アルカリ性溶液中での腐食による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。

口頭

多核種除去設備から発生した炭酸塩スラリーの放射線分解による水素発生

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

多核種除去設備の炭酸塩スラリー廃棄物を収納する高性能容器(HIC)の上部にたまり水が発生した。炭酸塩スラリー廃棄物は主に$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yを含み、この$$beta$$線によりスラリー中の水の放射線分解により水素ガスが発生し、スラリー内に滞留することによる見かけの体積膨張が一因と推察されている。このため、実スラリーから発生する水素量を測定し、水素発生挙動を調査した。水素濃度の経時変化により、炭酸塩スラリーから発生する水素の総量は時間に比例して増加した。水素発生のG値は水の放射線分解によるG値と同程度であり、試料から発生した水素ガスはスラリーに含まれる水の放射線分解に起因すると推察される。スラリー層中の水素の滞留については21日後、スラリー層に保持された水素を気層に追い出すために容器を振とうして水素濃度を測定した結果、振とう前後の水素濃度は同程度であった。スラリー層が1.8cmと極端に短い本体系では、水素はスラリー層から気層へと速やかに移行した。固液比の影響については、固液比が10%程度増加した条件では水素発生量に変化は認められなかった。以上より、水素の滞留による見かけの液位上昇には、一定のスラリー層の高さや密度が必要であると考えられる。

口頭

Study on H$$_{2}$$ gas production by radiolysis of carbonate slurry generated from Multi-Radionuclide Removal System

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理設備として、多核種除去設備(MRRS)が用いられている。MRRSは前処理設備(鉄共沈工程、炭酸塩沈殿工程)と吸着塔で構成されている。各設備の運転により、水酸化鉄、炭酸塩、使用済み吸着材の二次廃棄物が発生し、これらは高性能容器(HIC)と呼ばれる容器に保管される。炭酸塩スラリーを保管しているHICから、たまり水が発生していることが発見された。ガスがスラリー層に堆積し、スラリー中の水分を追い出すことで体積が増加したと推察されたが、炭酸塩スラリーから発生するガスの挙動は不明確であった。そこで、HICに保管中の炭酸塩スラリーを用いて水素ガスの発生量を測定し、その挙動を確認した。10mlの炭酸塩スラリーを容器に入れ、3, 7, 14, 21日後に、ガスクロマトグラフを用いて、水素濃度を分析した。水素の総量は時間と共に比例して増加する傾向にあることを確認した。また、各測定時のG値を求めた結果、水の放射線分解の理論G値とほぼ同等であることを確認した。その結果から、炭酸塩スラリーの放射線分解で発生する水素は、水の放射線分解によるものと確認した。

口頭

汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の安全な長期貯蔵・処理・処分のための脱水固定化技術の開発

目黒 義弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理から、種々の放射性廃棄物が発生し、貯蔵されている。これらの中で特に濃縮廃液、鉄共沈スラリー及び炭酸塩スラリーは、高濃度のストロンチウム-90と大量の水及び海水成分を含んでいる。そのため、そのままの性状で長期貯蔵した際には、保管容器の腐食等による放射性廃棄物の漏えい及び放射線分解による水素ガスによる燃焼のリスクが増大する。本研究では、これら廃棄物を、リン酸系固型化材を用いて固化する技術を開発している。固化体の硬化時に加熱脱水を実施することにより水素ガス発生を抑制すると同時に、Sr及び海水成分を難水溶性の安定な化合物とすることで固定化することを目指している。

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